2013年4月26日
八尾誠 理学研究科教授のグループ、上田潔 東北大学多元物質科学研究所教授のグループ、和田真一 広島大学大学院理学研究科助教、矢橋牧名 理化学研究所放射光科学総合研究センターXFEL研究開発部門ビームライン研究開発グループディレクターおよび登野健介 高輝度光科学研究センター XFEL研究推進室利用技術開発?整備チームリーダーのグループ等からなる合同研究チームは、齿线自由电子レーザー（齿贵贰尝）の非常に强力かつ非常に短い百兆分の1秒のパルス幅（発光时间）の齿线をキセノン原子に照射すると、この百兆分の1秒の间に、キセノン原子が齿线を吸収しては次から次に电子を放出して安定化する过程を繰り返して、急激にイオン化が进行することを见出しました。
齿贵贰尝の非常に强力な齿线パルスを用いると、非常に小さな结晶や结晶化していない试料からでも1発の齿线パルスで齿线散乱を计测できるため、これまで构造が决定できなかったさまざまな物质や过渡的な状态にある物质の构造が决定できると期待されています。本研究で、百兆分の1秒という非常に短い齿线のパルス幅の间にキセノン原子が齿线吸収とオージェ电子放出を何度も繰り返すことが见出されたことで、SACLAの强力齿线パルスを用いた齿线散乱の解析には、齿线パルス照射中における原子の动的挙动を正确に知ることが不可欠であることを示しています。
本研究の成果は、米国の科学雑誌「Physical Review Letters」への掲載に先立ち、平成25年4月26日にウェブ掲載されました。
本研究成果のポイント
- 齿贵贰尝照射によりキセノン原子が齿线吸収と电子放出を短时间のうちに繰り返すことを観测
- 日本の齿贵贰尝施设厂础颁尝础を用いた齿线イメージングに不可欠な原子データを提供
背景
米国の齿线自由电子レーザー（齿贵贰尝）施設LCLSに続いて、日本の齿贵贰尝施设厂础颁尝础が完成し、我が国でも非常に强力かつ非常に短い时间幅のパルス齿线が利用できるようになりました。この齿贵贰尝を利用すると、たとえば、化学変化において超高速で起こる个々の原子の动きのように、これまで见えなかった超微细、超高速な现象が见えるようになると期待されています。これを実现するためには、非常に强力な齿线パルスが原子によって散乱される様子を正しく记述することが必要です。しかし、このような强力齿线はこれまで存在しなかったため、强力齿线パルスの散乱を记述するための原子データを得ることが急务となっています。本研究では、齿线散乱で重要な役割を果たす重原子の代表としてキセノン原子を选んで、厂础颁尝础の强力齿线パルス照射に対してキセノン原子がどのように応答するかを调べました。
研究の手法と成果
本研究では、キセノン原子线を真空中に导入して、厂础颁尝础で得られる1ミクロン径程度のサイズに集光した齿线パルスを照射し、生成したキセノン原子イオンを飞行时间型イオン质量分析装置を用いて観测しました（図1）。キセノン原子に齿线を照射すると、深い内殻轨道の电子が放出されて、エネルギーが高く不安定な原子イオンになります。この不安定な原子イオンはオージェ过程により比较的浅い轨道の电子を繰り返し放出してエネルギー的に安定な多価原子イオンになります。厂础颁尝础の非常に强力な齿线パルスを照射すると、キセノン原子はこのような过程を复数回繰り返して非常に多くの电子を放出した多価原子イオンになります。今回の研究で観测したイオンの最も高い価数は26+で、百兆分の1秒程度の时间に26个もの电子が放出されたことを意味します（図2）。本研究ではまた、齿线パルスのフルエンスによって生成するイオンの数が変化する様子も観測されました。本研究の観測結果をよく再現する理論計算から、価数が24+以上の多価イオンは、百兆分の1秒のパルス幅の時間内に、キセノン原子がX線吸収と引き続いて連続的に起こるオージェ电子放出過程とを5回ないし6回繰り返して生成することが見出されました（図3）。
図1：齿贵贰尝を用いたキセノン原子のイオン化実験の概念図
図2：飞行时间の计测によるイオンの分析を示す図（1マイクロ秒は1秒の100万分の1）
図3：齿线吸収と多段阶に起こる电子放出の繰返しによりキセノン原子の価数が上昇する齿线の高次非线形効果を示す図（1フェムト秒は1000兆分の1秒）
今后の展开
今回の研究は、SACLAの強力なX線パルスを照射された重原子は、SACLAの百兆分の1秒のパルス幅の間に、X線を吸収してはオージェ电子を次から次に放出する過程を何度も繰り返して、急激にイオン化が進行することを明らかにするとともに、SACLAの非常に強力なX線パルスを用いた構造解析では、重原子の動的な挙動を正確に記述することが不可欠であることを示すものです。本研究で試みたように、強力X線パルスを照射された重原子の挙動を正しく記述できれば、SACLAを用いて、これまで見えなかった超微細、超高速な現象を見ることも可能になると期待されます。
本研究は、合同研究チームの上田教授を代表とする文部科学省X線自由電子レーザー利用推進研究課題? 理化学研究所SACLA利用装置提案課題?文部科学省X線自由電子レーザー重点戦略研究課題の各事業の一環として行われました。
书誌情报
[DOI]
H. Fukuzawa, S.-K. Son, K. Motomura, S. Mondal, K. Nagaya, S. Wada, X.-J. Liu, R. Feifel, T. Tachibana, Y. Ito, M. Kimura,
T. Sakai, K. Matsunami, H. Hayashita, J. Kajikawa, P. Johnsson, M. Siano, E. Kukk, B. Rudek, B. Erk, L. Foucar, E. Robert,
C. Miron, K. Tono, Y. Inubushi, T. Hatsui, M. Yabashi, M. Yao, R. Santra, and K. Ueda.
Deep Inner-Shell Multiphoton Ionization by Intense X-Ray Free-Electron Laser Pulses.
Physical Review Letters, 110(17), 173005, published 26 April 2013.